Собрание Музея-усадьбы складывалось из предметов, находившихся в доме при жизни Суриковых, а также произведений и личных вещей художника, подаренных его родными. Фонды музея включают живопись, графику, скульптуру, книги, предметы декоративно-прикладного искусства, документы и фотографии.
Музей-усадьба В.И. Сурикова обладает третьей по величине в мире коллекцией подлинных произведений Василия Ивановича. Здесь находятся самые ранние из сохранившихся работ художника: акварель «Плоты на Енисее» (1862 г.), портреты дяди Марка Сурикова и атамана Александра Сурикова (1860-е гг.).
Широко представлен период его учения в Императорской Академии художеств (эскизы к картинам «Нерукотворный образ» и «Изгнание торгующих из храма», рисунок статуи Венеры, петербургские зарисовки и цикл акварелей «Минусинский альбом»).
Кроме того, в Усадьбе хранятся этюды к таким большим картинам Сурикова как «Боярыня Морозова», «Взятие снежного городка», «Покорение Сибири Ермаком», «Переход Суворова через Альпы», «Степан Разин», «Посещение царевной женского монастыря», «Благовещение».
В экспозиции находится автопортрет В.И. Сурикова в красном казакине. Это одно из самых известных изображений художника. Василий Иванович очень гордился своим казачьим происхождением и в этом автопортрете он создал образ сурового казака.
Важная часть коллекции суриковских работ – изображения его родных: брата, сестры, жены, дочерей, внучки. На акварели «Комнаты в красноярском доме Суриковых» можно увидеть фрагменты интерьера суриковского дома и мать художника за самоваром. Музей хранит мебель, посуду, одежду, предметы быта и книги рубежа XIX – XX в., а также скульптурные изображения В.И. Сурикова.
К самому раннему времени относятся предметы, связанные с матерью художника Прасковьей Фёдоровной Суриковой: её рукоделие, одежда, кухонная утварь. Примечателен шёлковый шугай с золотым шитьём XVIII в. из приданого Прасковьи Фёдоровны. Этот шугай Суриков изобразил на портрете Л.Т. Маториной. Из вещей брата художника Александра Ивановича Сурикова особую ценность представляют именной серебряный портсигар и серебряная спичечница.
В Музее хранится большое количество вещей Василия Ивановича Сурикова: часы, зонт, гитара, шляпа, жилет, рубашка. Среди подлинных документов той эпохи стоит назвать фотографии художника и его родных, паспортную книжку В.И. Сурикова, его диплом академика Императорской Академии художеств, аттестат его дочери Ольги. В составе книжного собрания Музея «Сонаты» Л. Бетховена, испещрённые суриковскими пометками (художник перекладывал Бетховена для гитары) и «Полная школа для семиструнной гитары», на страницах которой оставлены карандашный автопортрет В.И. Сурикова и эскизы к «Боярыне Морозовой». В экспозиции Музея находится этюдник с вещами художника, здесь его краски, кисти, карандаши, складной нож, круглый камушек, привезённый Василием Ивановичем из Крыма. Выставлены также памятная медаль в честь освящения Храма Христа Спасителя (Суриков написал для храма четыре картины «Вселенские соборы») и именная медаль за картину «Взятие снежного городка», полученная на Всемирной выставке 1900 г. в Париже.
В Музее-усадьбе хранится архивный фонд крупнейшего советского суриковеда академика Владимира Семёновича Кеменова. Среди документов – черновые рукописи Кеменова, переписка, фотографии и записанные им воспоминания Кончаловских о Сурикове.
